Comportement géochimique des isotopes du Radium et du Radon et relation avec les teneurs en sulfates dans les systèmes

Abstract

Les ressources en systèmes hydrothermaux en Algérie sont abondantes, avec plus de 200 sources réparties à travers le nord du pays. Dans ce travail, ce sont 16 sources thermo-minérales du Nord-Ouest de l'Algérie, qui ont fait l’objet de notre étude. La circulation de ces eaux se fait principalement à travers des failles et des fractures. Cette étude est la première enquête géochimique sur l'occurrence naturelle des isotopes du Radium et du Radon dans les eaux thermales algériennes. Elle vise à mieux comprendre les contrôles géologiques et hydrogéochimiques des isotopes à vie courte et longue du Radium (Ra) et du Radon (Rn). La température de l'eau varie de 29,4 à 69,1°C, tandis que le pH est globalement neutre à légèrement acide pour quelques échantillons. L'analyse hydrochimique a révélé trois types d'eau principaux : Cl- – Na+, SO42- – Na+ – Ca2+, et HCO3- – Ca2+ – Mg2+. La chimie des eaux est principalement contrôlée par la dissolution des carbonates et des évaporites, en particulier la halite. Les concentrations d'activité de Ra et Rn ont été mesurées pour 16 sources thermales à l'aide de techniques de mesure très sensibles (RadeCC et Rad7). Les échantillons ont montré des activités élevées pour le 222Rn, le 224Ra et le 226Ra, avec des valeurs allant jusqu'à 377 × 103 Bq/m3, 730 Bq/m3 et 4367 Bq/m3, respectivement. Les activités de radionucléides dans les sources thermales du nord-ouest de l'Algérie se sont avérées plus élevées que dans d'autres pays. Le rapport d'activité 228Ra/226Ra indique une origine carbonatée de la radioactivité de l'eau. Le rapport 222Rn/226Ra suggère que les eaux peuvent être mélangées avec des eaux proches de la surface. Les résultats indiquent que l'excès de SO42- limite la concentration aqueuse de Ba et, par conséquent, les activités élevées de Radium dans les systèmes hydrothermaux du nord-ouest de l'Algérie ne sont pas principalement contrôlées par la co-précipitation avec le BaSO4 (Sulfate de Baryum). Cependant, le SrSO4 (Sulfate de Strontium) peut partiellement limiter les concentrations du Radium dans les eaux. L'abondance minimale de contenu minéral argileux dans l'aquifère, en plus des activités thermiques, améliore considérablement la mobilisation de Ra en solution. Étant donné que ces eaux sont parfois utilisées pour la boisson, 50% des sources étudiées présentent des activités de Ra combiné à longue durée de vie (226Ra + 228Ra) dépassant le niveau maximal de contaminant (MCL) de l'OMS et de l'EPA pour l'eau potable. Mots clés : Source thermale ; Hydrochimie ; Radioactivité ; Radium ; Radon ; Sulfate ; Nord-Ouest algérien Résumé, Abstract, الملخص Abstract The resources of Algeria hydrothermal systems are numerous. More than 200 natural hydrothermal springs are widespread throughout the Northern part of the country. This study focuses on those located in the northwest of Algeria, which are characterized by a great diversity of geothermal manifestations. These waters flow mainly through faults and fractures. Our study differs from previous hydrogeological studies of thermal waters in Algeria, as it presents the first geochemical investigation into the natural occurrence of Radium and Radon isotopes in Algerian hydrothermal waters. It aims to understand the geological and hydrogeochemical controls of short- and long-lived radium isotopes. The water temperature varies from 29.4 to 69.1°C, while the pH is almost neutral to weakly acidic for some samples. Hydrochemical analysis revealed three main types of water: Cl- – Na+, SO42- – Na+ – Ca2+, et HCO3- – Ca2+ – Mg2+ .The chemistry of the waters is mainly controlled by the dissolution of carbonates and evaporites, particularly halite. Activity concentrations of Ra and Rn were measured for 16 hydrothermal springs using highly sensitive measurement techniques (RadeCC and Rad7). The samples showed high activities for 222Rn, 224Ra, and 226Ra, with values up to 377 × 103 Bq/m3, 730 Bq/m3, and 4367 Bq/m3, respectively. Radionuclide activities in hydrothermal sources in northwest Algeria were found to be higher than in other countries. The 228Ra/226Ra activity ratio indicates a carbonate origin of water radioactivity. The 222Rn/226Ra ratio suggests that the waters may be mixed with shallow groundwaters. Results indicate that excess SO42- limits the aqueous concentration of Ba and, therefore, the high Radium activities in hydrothermal systems in northwest Algeria are not primarily controlled by co-precipitation with BaSO4. However, SrSO4 may partially limit Radium concentrations in the waters. The minimal abundance of clay mineral content in the aquifer, in addition to thermal activities, significantly enhances Ra mobilization into solution. As these waters are sometimes used for drinking, 50% of the studied springs exhibit combined long-lived Ra (226Ra + 228Ra) activities exceeding the maximum contaminant level (MCL) of WHO and EPA for drinking water. Keywords : Hydrothermal spring ; Hydrochemistry ; Radioactivity ; Radium ; Radon ; Sulfate ; Northwestern Algeria Résumé, Abstract, الملخص ملخص ي الجزائر. ينت ر ش أك رث من تتعدد موارد الأنظمة الحرارية المائية ف 200 منبع ي طبي ي ع ما ئ ي معد ئ ي جميع أنحاء ال رثاب حراري ف الجزائري الشما ي ل. هذه الدراسة ي الجزء الشما ي ل الغر ي ئ من الجزائر الذي يتم ث بالعديد من مظاهر ركزت على تلك الموجودة ف الطاقة الحرارية الأرضية. يتم تصريف هذه المياه من العمق إل السطح بشكل أسا ي س ع ث الصدوع والكسور. بشكل غ ث مألوف ي عن الدراسات الهيدروجيولوجية للمياه الحرارية ف الجزائر، تختلف هذه الدراسة لهذه الموارد نوعا م ا. يقدم هذا العمل أول تحقيق ي جيوكيميا ئ عن التواجد الطبي ي ع لنظائر الراديوم وال ي المياه الحرارية المائية الجزائرية. رادون ف تهدف الدراسة إل فهم الضوابط الجيولوجية والهيدروجيمائية للنظائر قص ثة العمر وطويلة العمر للراديوم )الرادون 222 ، الراديوم 223 ، الراديوم 224 ، الراديوم 226 والراديوم 228 (. ت رثاوح درجة حرارة الماء من 29.4 إل 69.1 ي ، وبالنسبة لغالبية العينات يكون الرقم الهيدروجي ن ي للماء عن ثلاثة أنواع رئيسية من الماء مياه كلورية، مياه ك ثيتية ومياه للماء قريبًا من الحياد. كشف التحليل الهيدروكيميا ئ ي كيمياء المياه بشكل بيكربونات. يتم التحكم ف أسا ي س عن طريق إذابة الكربونات والمتبخرات. تم استخدام تقنيات قياس عالية الحساسية للكشف عن أنشطة الرادون والراديوم ) RaDeCC و Rad ( لستة ع ر ش منبع ي ما ئ ي معد ئ حراري. أظهرت العينات أنشطة عالية لا سيما بالنسبة للرادون 222 ، الراديوم 224 والراديوم 226 )ح ر ن 377 × 310 بيكريل / م 3 و 730 بيكريل / م 3 و 4367 بيكريل / م 3 ي ي الينابيع الحرارية المائية ف على التوا ي ل(. تفوق أنشطة النويدات المشعة ف ي العالم. الاختلال الإشعا ي ع ب ي العناصر باستخدام نسبة نشاط الراديوم شمال غرب الجزائر أنشطة الينابيع الحرارية الأخرى ف والرادون كب ث نسبيًا، مما يش ث إل تأث ث جيولوجيا الخزان على ترك ثات النشاط الإشعا ي ع. ي ء مع نتيجة ا نفس ال ر ش ي ، لذوبان الكيميا ئ تش ث نسبة الراديوم 228 /الراديوم 228 ال أصل الصخور الكربونية للنشاط الاشعا ي ع للماء. الراديوم 226 يمكن أن يتفاعل كيميائيًا عكس الرادون، والذي يمكن أن يتشب بشعة من خلال الكسور. تش ث نسب الرادون 222 /الراديوم 226 إل أنه يمكن خلط المياه الحرارية مع المياه القريبة من السطح. يش ث الارتباط الملحوظ ب ي نظائر الراديوم وملوحة المياه إل أن عمليات الام ر ثاز / ي المياه. تظهر الن ي توزي ع الراديوم ف الامتصاص لا تتحكم ف ي تائج إل أن الك ثيتات الزائدة تحد من ال رثك ث الما ئ للباريوم، وبالتا ي ل، ي شمال غرب الجزائر لا يتم التحكم فيها بشكل أسا ي س عن طريق ال رثسيب المشرثك مع الباريت. فإن أنشطة الراديوم المرتفعة ف ومع ذلك، ي المياه. من ال قد يحد السيليست ي جزئيًا من ترك ثات الراديوم ف ي محتمل أن تهيمن عملية الارتداد للنويدات الأم ف ي بالإضافة ي الخزان الجو ف ي ف ي الطي ن ي على أنشطة الراديوم. إن الحد الأد ئ من وفرة المحتوى المعد ئ المواد الصلبة للخزان الجو ف ي المحلول. إل الأنشطة الحرارية يعزز بشكل كب ث من تعبئة الراديوم ف من وجهة نظر صحية ونظرً ا لاستخدام هذه الم ي بعض ياه ف الأحيان لل ر شب، فإن 50 ٪ ي تم فحصها أظهرت أنشطة من الراديوم طويل العمر المشرثك )الراديوم من الينابيع ال ر ن 226 + الراديوم 228 ( بما يزيد عن الحد الأقصى لمستوى الملوثات (MCL) لمنظمة الصحة العالمية ووكالة حماية البيئة لمياه ال ر شب. تم اق رثاح ي شمال غرب ي تتحكم )الحد / التعزيز( للنويدات المشعة للأنظمة الحرارية المائية ف نموذج مفاهي ي م يلخص العوامل الرئيسية ال ر ن الجزائر. الكلمات المفتاحية: منبع مياه معدنية حارة ؛ الك ربيتات ؛ ھیدروجیوكیمیاء ؛ النشاط الإشعا ع ؛ الراديوم ؛ الرادون ؛ شمال غرب الجزائر